近日，物理学权威期刊《物理评论快报》（Physical Review Letters）在线刊发了山西大学激光光谱研究所肖连团教授团队题为《Coherent Interference Fringes of Two-Photon Photoluminescence in Individual Au Nanoparticles: The Critical Role of the Intermediate State》的研究论文。山西大学为论文唯一单位，2017级博士生李耀和杨勇刚教授为论文共同第一作者，通讯作者为秦成兵教授和肖连团教授，贾锁堂教授和张国峰教授等共同参与了研究工作。
金纳米粒子因其特有的非线性效应、表面等离子体共振效应、光热效应等，一直是物理、化学、材料等学科的研究热点，在光学传感、能量俘获、高分辨成像和光热治疗等方面具有重要的应用。由于金纳米粒子量子产率低(10-6)，而多光子荧光强度和高阶非线性效应严重依赖于激发光的功率，大功率激光的使用一方面会因光热效应破坏金纳米粒子本身的结构，另一方面也会对纳米系统或有机体(如细胞、组织)造成不可修复的损伤，从而极大地限制了金纳米粒子在功能器件、生物成像、癌症治疗等方面的实际应用。
图1 金纳米粒子在不同时间尺度下的超快动力学行为。(a)线性坐标；(b)对数坐标。(c)两束等功率飞秒脉冲激发下的对称干涉条纹；(d)不等功率激发下的非对称干涉条纹。传统多光子激发效果模拟：(e) n =2，(f) n =3.8。
肖连团教授研究团队针对金纳米粒子应用发展存在的瓶颈问题，提出基于中间态物理参数可调的三能级理论模型提升超快双脉冲激发金纳米粒子的非线性干涉效应。实验发展了相位和振幅精确可调的双脉冲超快光场技术，用于精准地调控飞秒激光与金纳米粒子相互作用，在将激发功率降低2个量级的情况下，实现了金纳米粒子双光子荧光的非线性干涉，相干相长时荧光强度比通常的双光子光致发光方法提高100倍以上，相干相长与相干相消之比达到104。如图1所示。
研究工作同时表明，通过精确调控两束飞秒激光的延迟，可以精准地调控飞秒激光与金纳米粒子相互作用的非线性系数。如 图2所示，使用单束飞秒脉冲激发金纳米粒子时，其荧光表现出明显的双光子吸收过程，非线性系数为2；在采用双脉冲激发时，当仅改变其中一束飞秒激光功率时，金纳米粒子的荧光随两束脉冲延迟的增加呈现出从线性过程向双光子过程渐变的奇异行为。在金纳米粒子的实际应用中，线性过程更适用于精密测量与传感，而高阶非线性过程对超分辨成像更有利。
图2 (a)不同延迟下金纳米粒子荧光强度随激发功率的变化；(b)金纳米粒子多光子荧光的非线性系数随两束脉冲相对延迟的变化行为。
近年来，肖连团教授研究团队系统地研究了单分子、金纳米粒子、量子点等体系的相干超快动力学过程，发展了量子相干调制增强单分子显微成像的新原理与新技术，利用相位调制的激光脉冲对制备与操控相干叠加态，实现了极微弱量子相干信息的有效测量，系列工作发表在Nano Letters (2021, 21, 1477), The Journal of Physical Chemistry Letters (2019, 10, 223; 2849)等期刊，研究工作在量子精密测量、光学传感和生物医学等方面有重要的应用前景。
该工作得到了国家重点研发计划、国家重大科学仪器研制项目、山西省重点基金等项目的资助。
论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.127.073902
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